近日，上海交通大學物理與天文系王宇杰研究組在《自然－通訊》［Nat. Commun., 6, 8409 (2015)］雜志上發表了題為Structural origin of hard-sphere glass transition in granular packing system的論文。通過研究硬球玻璃的模型體系顆粒體系，揭示玻璃化轉變可能是一種特殊的結構相變。

液體在快速降溫時會避免結晶而形成過冷液體，其間伴隨著粘滯系數快速增加十幾個數量級，最終發生玻璃化轉變，形成玻璃態。玻璃化轉變問題是凝聚態物理中最重要的問題之一。諾貝爾物理學獎獲得者、普林斯頓大學P.W. Anderson在1995年寫到The deepest and most interesting unsolved problem in solid state theory is probably the theory of the nature of glass and glass transition.玻璃化轉變問題也是Science雜志在2005年列舉的125個尚未解決的重大科學問題之一。

關于玻璃化轉變的機理存在非常多的理論，迄今沒有公認的解答。傳統意義上，玻璃化轉變溫度的高低與體系的降溫速度有關，因此一般使用轉變來表明其不是一個嚴格定義的熱力學相變。過去二十幾年的研究發現在玻璃化轉變溫度附近會有動力學的協同效應（dynamic heterogeneity）的出現，表明玻璃化轉變可能是一種動力學相變。但另一方面，在轉變溫度附近一些熱力學量存在著一定程度的躍變，而且體系的弛豫時間和位形熵滿足經驗的Adam-Gibbs關系，這又暗示著玻璃化轉變與普通的熱力學相變存在一定聯系。玻璃化轉變是否是熱力學相變，或是類似于晶體結晶過程是一個結構相變，這一直是困擾凝聚態物理研究的一個核心問題。

圖1：J. D. Bernal和他的球堆模型

顆粒體系是研究玻璃化轉變問題的一個重要的模型體系，在玻璃研究尤其是金屬玻璃體系中有很重要的影響。事實上，早在上世紀六十年代，著名的英國科學家J.D. Bernal就率先利用球形顆粒堆積來模擬液體和玻璃結構，并且深刻地洞見了其中的聯系（圖1）。不同于基于分子原子玻璃體系的實驗研究，宏觀模型體系具有非常類似的物理過程，但是由于其單元具有宏觀大小，可以允許對體系進行微觀結構、動力學和熱力學的研究。對揭示玻璃轉變的物理機制具有非常大的優勢。

圖2：顆粒體系中四面體結構形成的團簇，從(a)到(d)體系堆積密度逐漸減小

在上述研究工作中，王宇杰研究組利用上海光源13W線站和美國阿貢國家實驗室的先進光源32ID線站的同步輻射高速CT成像技術，對三維的顆粒堆積體系的微觀結構及動力學進行了實空間的成像。研究發現顆粒體系中的玻璃化轉變可能是非常類似于晶體結晶過程的一種特殊結構相變。其對應的玻璃結構序是一種局部緊密堆積的四面體結構，這些四面體結構可以生長形成具有分形結構的團簇，同時其形狀及大小的增長符合位形熵驅動的成核模型，這些都非常類似于快速降溫的晶體生長模型。同時他們也發現結構對關聯函數對該種結構序非常不敏感。這也解釋了為何長期以來學術界公認玻璃化轉變不對應于結構上的太大變化，因為過去幾乎所有的玻璃結構研究都基于散射技術(結構對關聯函數的傅立葉變換)。

該項研究表明玻璃化轉變也許是類似于結晶過程的一種普通結構相變，為玻璃化轉變這一困惑了學術界近50年的問題的最終解決提供了非常重要的實驗證據。

更多精彩資訊請關注查字典資訊網，我們將持續為您更新最新資訊!